딥러닝을 이용한 Soot/NOx Coupling Mechanism의 1차, 2차 미세먼지 예측 모델 개발

1. 서 론

연소는 에너지 생산과 산업 운영에서 핵심적인 기술로 적용되며, 이 과정에서 발생하는 온실가스와 미세먼지 배출은 기후변화와 대기오염의 주요 원인으로 지목되고 있다.¹⁾ 이로 인해, 국제적으로 다양한 환경 규제와 배출 기준이 강화되고 있으며, 산업계는 이러한 규제를 준수하면서도 효율적인 연소 시스템을 개발하는 데 주력하고 있다. 이에 따라, IPCC(Intergovernmental Panel on Climate Change)와 EU emission standards는 온실가스와 미세먼지 배출량 감소를 위한 명확한 목표치를 설정하고 있으며,^2-4) 이는 연소해석 기술 발전의 중요성을 더욱 부각시키고 있다.⁵⁾

전통적으로 연소해석은 상세 화학반응 메커니즘을 기반으로 한 수치해석을 통해 이뤄졌다.⁶⁾ 이러한 접근은 높은 정확성을 보장하지만, 수백에서 수천 개의 화학종(Species)와 반응식(Reaction)을 포함하는 복잡한 메커니즘으로 인해 해석 시간이 지나치게 길어지는 문제가 있었다. 이를 해결하기 위해 화학반응 메커니즘 축소(Reduction) 연구가 활발히 이루어졌다. 대표적으로 GRI-Mech 메커니즘의 축소 버전을 활용하거나, DRG (Directed Relation Graph)와 같은 기법을 통해 불필요한 반응 경로를 제거하는 연구가 제시된 바 있다.^7-10) 이러한 축소 기법은 계산 비용을 크게 줄였으나, 과도한 메커니즘 축소과정은 필요한 화학종과 반응식까지 제거하며 계산 정확도가 감소할 수 있는 단점이 존재한다.¹¹⁾ 또한, 0D 또는 1D 연소해석 모델은 간소화된 반응 메커니즘을 사용하여 연산 시간을 단축했지만, 복잡한 형상을 기반으로 진행되는 3D 연소 현상을 정확히 반영하지 못한다는 점에서 실제 연소 환경을 재현하는 데 한계가 있다. 특히, 3D 연소해석은 다차원적이고 비선형적인 특성을 가지고 있어, 이를 단순한 수치 모델로 처리하기에는 어려움이 많다.¹²⁾ 이러한 복잡하고 비선형적인 상관관계의 결과를 계산하기 위해 인공지능을 활용한 연구들이 수행되는 추세이다.^13,14)

딥러닝은 인공지능의 하위분류로, 대규모 데이터를 학습하여 복잡한 물리적 및 화학적 현상을 높은 정확도로 예측할 수 있다. 예를 들어, 최근 연구들은 딥러닝을 활용해 화학반응 네트워크를 간소화하거나, 다차원 연소해석 데이터를 빠르게 처리하여 효율성과 정확성을 동시에 확보하고자 했다.^15-17) 특히, Ravindran과 Kokjohn¹⁸⁾은 3D CFD 모델에 머신러닝을 결합하여 냉시동 과정에서 직접 분사 점화 엔진의 성능을 최적화하는 연구를 진행하였으며, Khac 등¹⁹⁾은 인공신경망(ANN) 기반 모델을 활용하여 선박 디젤 엔진의 실린더 내 압력 데이터를 통해 NOx와 CO₂의 배출량을 예측하는 방법을 제시하였다. 하지만, 기존의 화학반응 메커니즘 연구에서 Soot과 NOx를 동시에 고려한 메커니즘의 개발은 부족한 상황이다. 또한, 화학반응 메커니즘 기반의 수치해석 데이터를 활용한 예측 모델은 딥러닝과 비교하여 복잡한 비선형성 예측에서 한계를 보이는 머신러닝 기법이 주로 사용되었다.

본 연구는 선행 연구²⁰⁾를 통해 개발한 축소 화학반응 메커니즘을 활용하여 3D 연소해석 데이터를 기반으로 딥러닝을 활용한 예측 모델을 개발함으로써 기존의 메커니즘 축소 연구와 데이터 기반 기법의 한계를 극복하고자 한다. 선행연구에서 개발한 축소 메커니즘은 기존 연구 방법의 단점인 긴 해석 시간을 감축하여 딥러닝 학습을 위한 충분한 데이터셋 확보를 가능하게 하였으며, 실험결과와 비교하여 신뢰성이 보장된 결과를 학습할 수 있게 되었다. 이에 따라, 데이터셋 확보를 위해 수행한 3D 연소해석에서 배기 재순환율(EGR rate), 분사 압력(Injection pressure), 초기 온도(Initial temperature)의 변경에 따라 생성되는 대표 배기 배출물인 NOx, Soot, VOCs, CO 화학종의 생성을 예측하는 모델을 개발하였다. 여기서, Soot은 1차 미세먼지(Primary PM)로 구분되며, NOx와 VOC는 대기 중 화학반응을 통해 2차 미세먼지(Secondary PM)로 변환되는 주요 전구물질(Precursors)로 적용된다. 본 연구에서는 연소해석을 통해 도출된 전구물질의 결과 중 하나인 NOx 화학종을 기반으로 대기 환경 변수인 온도, 습도, 일사량의 변화에 따라 대기 중에서 질소산화물의 대표적인 2차 생성물인 질산암모늄(NH₄NO₃)의 주요 전구물질(HNO₃, N₂O₅)로 전환되는 과정에 대해 분석하였다.

2. 연구 방법

2.1 축소 메커니즘 3D 연소해석

2.1.1 축소 화학반응 메커니즘

본 연구에서 사용한 바이오디젤 화학반응 메커니즘은 선행연구²⁰⁾에서 개발되었으며, 247개의 화학종과 1,129개의 반응식으로 구성되어 있다. 해당 메커니즘은 엔진 실험 데이터와의 검증을 통해 신뢰성을 확보하였으며, 내부 압력(In-cylinder pressure)과 열방출률(Heat release rate), 그리고 Soot 및 NOx의 생성량을 기준으로 비교되었다.

2.1.2 3D 연소해석

3D 연소해석은 아래 식 (1)과 같은 화학종의 생성 속도를 통해 연소 반응을 계산한다.

$\[ \dot{w_k}=\sum _{i=1}^I{\nu }_{ki}{q}_i \]$

(1)

위 식 (1)에서 $$ {\dot{w}}_k$$는 화학종 k의 생성 및 소멸속도, $$ \dot{v_{ki}}$$는 반응식 i에서 화학종 k의 순화학양론 계수(Net stoichiometric coefficient), q_i는 화학반응 i의 속도(Reaction rate)를 의미한다. 여기서 v_ki와 q_i는 식 (2)와 (3)으로 표현이 가능하다.

$\[ {\nu }_{ki}={{\nu }^{\text{'}\text{'}}}_{ki}-{{\nu }^{\text{'}}}_{ki} \]$

(2)

$\[ q_i=k_{fi}\prod _{k=1}^K{\left[X_k\right]}^{{\nu }_{ki}^{\text{'}}}-k_{ri}\prod _{k=1}^K{\left[X_k\right]}^{{\nu }_{ki}^{\text{'}\text{'}}} \]$

(3)

식 (2)에서 $$ {{\nu }^{\text{'}}}_{ki}$$와 $$ {{\nu }^{\text{'}\text{'}}}_{ki}$$는 각각 정반응과 역반응에서의화학양론 계수를 의미하며, 식 (3)의 [X_k]는 화학종의 몰농도, k_fi와 k_ri는 각각 정반응과 역반응에서의 반응속도상수를 의미한다.

이외의 해석 과정에서의 현상을 모사하기 위해 Table 1에서 정리한 모델을 적용하여 수치해석을 진행하였다. 연료의 액적 분열을 위해 적용한 KH-RT 모델은 인젝터에서 분사된 1차로 KH 모델에 의해 연료가 액주 형태에서 큰 액적 형태로 분리되며, 2차로 RT 모델에 의해 작은 액적으로 분해되는 과정을 모사한다. 또한, ROI(Radius of Influence) 모델과 DMC(Discrete Multi Component) 모델은 각각 연료 액적의 충돌과 연료의 증발을 모사하기 위해 적용되었다.

Table 1

Applied models to calculate phenomena during analysis

연소 과정을 통해 생성되는 입자상 물질(1차 미세먼지)의 생성을 위해 Method of moments 모델을 적용하였으며, 이는 생성된 입자가 실린더 내부에 존재하는 기체와의 상호작용을 고려한다.

3D 형상 내부에서의 난류를 고려하기 위해 RNG k-ε 모델을 적용하였다. 다른 모델과 비교하여 낮은 계산 비용을 요구하며, 소규모 난류 및 벽면 유동에 대한 계산이 개선되어 실린더 내 연소 과정에 따른 난류 유동을 비교적 정확하게 계산할 수 있다는 장점이 있다.

2.1.3 격자의존성

3D 연소해석 과정에서 높은 정확도와 계산 시간을 단축하기 위해 격자 의존성 검사를 진행하였으며, Fig. 1 및 Table 2와 같이 3개의 다른 크기를 가지는 격자의 적용에 따른 격자의 개수와 해석 시간, 그리고 압축비를 비교하였다. 비교 결과, Grid 2를 적용한 해석 결과의 압축비가 Grid 1과 비교하여 오차가 적게 발생하는 것을 확인하였으며, 해석 시간은 압축비의 오차가 동일하게 적게 발생한 Grid 3과 비교하여 약 25 % 적게 소모되었다. 따라서 본 연구에서는 Grid 2의 적용이 적합하다고 판단하였다.

Fig. 1

Comparison of grid generation

Table 2

Result of grid dependency

본 연구의 검증에 적용한 실험 데이터의 엔진 형상은 6개의 인젝터 홀을 포함하도록 구성되어 있다. 하지만, 수치 해석의 계산 효율성 증대를 위해 실린더는 1/6 형상으로 축소하였으며, 인젝터 홀은 1개만 포함하도록 적용하였다.

2.1.4 해석 조건

본 연구에 적용한 엔진의 형상 및 운전 조건은 Tables 3, 4에 정리한 Park 등²¹⁾이 수행한 엔진 연소 및 분무 가시화 실험에 적용된 조건과 동일하게 설정하였다.

Table 3

Specifications of engine

Table 4

Experimental conditions

계산의 효율성과 정확도에 대한 신뢰성이 파악된다고 판단되는 Grid 2를 적용한 형상에 대해, 선행 연구²⁰⁾를 통해 개발한 화학반응 메커니즘의 신뢰성을 검증하기 위한 수치해석을 진행하였다. 선행연구를 통해 개발된 메커니즘을 적용한 엔진 연소해석의 결과에 대한 검증은 실린더 내부압력과 열 방출률, 주요 배기 배출물인 Soot과 NOx의 생성량을 기준으로 평가하였다. Fig. 2, Fig. 3과 같이, 실린더 압력의 값은 실험결과와 비교하여 2.4 %의 낮은 오차를 보였으며, Soot과 NOx 생성량은 각각 3.4 %, 3.7 %의 오차를 보이며, 메커니즘에 대한 신뢰성이 확보된다고 파악하였다.

Fig. 2

Validation results of in-cylinder pressure and ROHR

Fig. 3

Validation results of Soot and NOx emission

이를 기반으로, 여러 가지 엔진 작동 조건에서 생성되는 배기 배출물의 상관관계와 입력 인자가 미치는 영향을 비교, 분석하기 위해 Table 5와 같이 배기 재순환율(EGR rate), 초기 온도(Initial temperature), 분사 압력(Injection pressure)의 변경에 따른 결과를 확인하였다.

Table 5

Parameter set of analysis

2.2 딥러닝 기법

2.2.1 신경망 모델링

3D 연소해석 데이터를 활용한 예측 모델의 개발에 앞서, 해석 시간이 적게 요구되어 딥러닝 학습을 위한 데이터셋의 확보가 비교적 용이한 0D 연소해석의 데이터를 활용하여 딥러닝 모델의 적용 가능성을 검토하였다. 0D 연소해석은 균질상태에서 초기 온도 및 압력 조건의 변경에 따른 연료의 연소를 계산하였으며, 약 30,000여 개의 데이터셋을 활용하여 연소해석의 시계열 데이터의 예측에 적합한 학습모델을 선정하였다.

0D 연소해석 결과를 활용한 예측 모델의 비교를 위해 적용한 학습모델은 FCNN(Fully Connected Neural Network), RNN(Recurrent Neural Network), LSTM(Long short-Term Network)을 적용하였으며, 해석 변수인 초기 온도 및 압력에 따른 온도 및 압력, NOx와 VOC를 포함한 화학종의 배출량을 출력 변수로 설정하여 예측성능을 비교하였다. 예측성능의 평가와 비교는 회귀 문제에서 보편적으로 사용하는 RMSE(Root Mean Square Error)와 R²(결정계수)를 사용하였으며, 식 (4), (5)를 통해 수치해석의 결과와 예측값 사이의 편차를 비교하였다.

$\[ RMSE=\sqrt{\frac{1}{n}\sum _{i=1}^n{(y_i-{\hat{y}}_i)}^2} \]$

(4)

$\[ R^2=\frac{SSE}{SST}=1-\frac{SSR}{SST} \]$

(5)

RMSE의 계산을 위한 식 (4)에서 $$ y_i$$와 $$ {\widehat{y}}_i$$는 각각 실제값과 예측값을, n은 데이터 포인트의 개수를 의미하며 계산된 값이 작을수록 예측성능이 좋은 것을 의미한다. 또한, R²의 계산을 위한 식 (5)에서 SSE(Sum of Squared Error)는 실제값과 예측값 간의 오차 제곱합을 의미하며, SST(Total Sum of Squares)와 SSR(Sum of Squares Regression)은 각각 총 변동합과 회귀 제곱합을 의미한다. R²의 계산을 위한 각 항은 식 (6) ~ (8)로 표현이 가능하며, $$ y_i$$와 $$ {\widehat{y}}_i$$, 그리고 $$ \stackrel{-}{y}$$는 각각 실제값과 예측값, 그리고 실제값의 평균을 의미한다.

$\[ SSE=\sum _{i=1}^n{(y_i-{\hat{y}}_i)}^2 \]$

(6)

$\[ SST=\sum _{i=1}^n{(y_i-\overline{y})}^2 \]$

(7)

$\[ SSR=\sum _{i=1}^n{({\hat{y}}_i-\overline{y})}^2 \]$

(8)

각 학습모델의 예측성능을 비교하기 위해 임의의 초기 조건인 T = 700 K, P = 1 MPa을 입력하였으며, Fig. 4, Fig. 5와 같이 압력과 CO 화학종의 변화를 예측하였다. 또한, 정량적 비교를 위해 R²와 RMSE를 Tables 6 ~ 8에 정리하였다.

Fig. 4

Comparison of pressure prediction by learning models for 0D combustion analysis data

Fig. 5

Comparison of mole fraction of CO prediction by learning models for 0D combustion analysis data

Table 6

Prediction performance of output parameters in FCNN-based prediction model

Table 7

Prediction performance of output parameters in RNN-based prediction model

Table 8

Prediction performance of output parameters in LSTM-based prediction model

비교 결과, FCNN 모델과 RNN 모델은 시간 종속성을 고려한 학습에서 한계를 보였다. 특히, 연소 반응 과정에서 발생하는 비선형적인 데이터의 복잡성의 충분한 학습이 이뤄지지 않은 것으로 사료된다. 그러나, LSTM 모델은 연소 반응의 시계열적 특성에 대한 우수한 학습을 바탕으로 시간에 따른 온도 및 압력 변화와 배기 배출물의 급격한 변화 증감에 대한 예측 성능이 우수하였다. 특히, 주요 배출 화학종인 NO 및 NO₂ 화학종과 같은 스케일이 작은 출력 인자에 대한 우수한 학습성능을 보였으며, 이는 연소해석에서의 고차원 학습과 비선형성에 대한 효과적인 학습모델인 것으로 판단된다. 이에 따라, 연소 반응의 비선형적 특성을 효과적으로 학습하고, 정밀한 배기 배출물 농도 변화의 예측이 가능한 LSTM 학습모델이 3D 연소해석 데이터 기반의 예측 모델 구축에 가장 적합하다고 판단하였다.

2.2.2 데이터 전처리

모델의 학습을 위한 데이터셋은 수치해석에 적용한 해석 변수인 배기 재순환율(EGR rate), 초기 온도(Initial temperature), 분사 압력(Injection pressure)을 적용하였으며, 이에 따른 출력 변수는 입력 변수의 변경에 따른 수치해석 결과인 배기 배출물(NOx, Soot, VOCs, CO)의 농도로 구성하였다.

모델 학습을 위해 전체 데이터셋은 시간 축인 크랭크 앵글의 변화에 따라 정렬된 시계열 데이터로 구성하였다. 또한, 모델의 학습 과정²²⁾에서 수렴 속도와 예측성능을 향상시키기 위한 방안으로 최소-최대 정규화(Min-Max scaling)를 적용하여 전체 데이터를 –1과 1 사이의 값으로 변환하였다. 식 (9)는 본 연구에 적용한 정규화 기법의 식을 나타내며, x_norm은 정규화 기법을 통해 변환된 데이터를 나타낸다.

$\[ x_{norm}=\frac{x-x_{\mathrm{m}\mathrm{i}\mathrm{n}}}{x_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}-x_{\mathrm{m}\mathrm{i}\mathrm{n}}}\times 2-1 \]$

(9)

딥러닝 모델은 파이썬 라이브러리인 Keras²³⁾를 활용하여 구축하였으며, Keras-Tuner²⁴⁾를 적용하여 하이퍼 파라미터를 최적화하였다. 모델의 학습에 사용한 3D 연소해석 데이터는 모델의 학습에 필요한 데이터의 개수가 부족하여 발생하는 과소적합(Underfitting) 및 과적합(Overfitting)을 방지하기 위해 데이터 증강²⁵⁾을 거쳐 1,082개의 데이터를 학습하였으며, 학습 데이터와 검증 데이터의 비율은 8:2로 나누어 모델의 일반화 성능을 평가하였다. 또한, 모델의 성능을 최적화하기 위해 하이퍼 파라미터를 선정하였으며, 여러 가지 기법 중 반복 탐색 과정을 통해 최적의 조합을 검색하는 베이지안 최적화(Bayesian optimization)²⁶⁾를 적용하였다. 하이퍼 파라미터는 레이어(Layer)와 레이어의 노드 수(Node), 학습률(Learning rate)의 변경에 따라 가장 낮은 손실 함수(Loss function)를 생성하는 조합을 탐색하며, 하이퍼 파라미터 탐색 과정에 적용된 인자는 Table 9와 같이 적용하였다. 가장 낮은 손실함수를 가지는 하이퍼 파라미터는 각각 256개, 128개, 32개, 16개의 노드를 가지는 4개의 레이어로 구성되었으며, 학습률은 0.001로 적용된 구조가 가장 낮은 손실함수를 가지는 것으로 확인되었다. 반복 횟수는 1,000회로 설정하였지만, 과적합²⁷⁾을 방지하기 위해 Early stopping²⁸⁾ 기능을 활용하였다. 이는 검증 손실(Validation loss)을 확인하여 사용자가 정의한 횟수 동안 학습성능이 개선되지 않으면 학습을 정지하는 기능으로, 과도한 학습으로 인해 학습성능이 저하되는 문제점을 개선하기 위해 적용되었다. 또한, 학습 알고리즘은 계산 효율이 높은 Adam 알고리즘²⁹⁾을 적용하였다.

Table 9

Variable set for hyperparameter tuning

3. 결과 및 고찰

3.1 3D 연소해석

실험 데이터를 활용한 검증을 통해 신뢰성이 확보된 메커니즘을 활용하여 배기 재순환율(EGR rate), 분사 압력(Injection pressure) 초기 온도(Initial temperature)를 활용하여 주요 배기 배출물인 Soot과 NOx, 주요 생성 요인 중 하나인 실린더 내부의 온도를 분석하였다.

먼저, 디젤 엔진에서 NOx 생성량의 저감을 위해 활용하는 EGR rate의 변경에 따른 결과를 비교하였다. EGR은 배기 가스의 일부를 흡기 계통으로 다시 순환시켜 연소 온도를 낮추는 기술로, Fig. 5와 같이 EGR rate가 증가함에 따라 실린더 내부의 온도가 감소하는 결과를 보였다. 이는 배기가스의 재순환율이 증가함에 따라 실린더 내부의 산소 농도가 감소하고, 연소 효율을 저감시켜 실린더 내부의 온도를 감소시키는 결과를 초래한다.³⁰⁾ 이 과정에서 NOx의 주요 생성 메커니즘인 Thermal NOx를 억제하여, NOx의 생성이 감소한 것으로 판단된다.

Soot의 생성은 연소실 내부의 산소 농도의 감소에 따른 불완전 연소가 발생하며, NOx와 비교하여 비선형적인 관계로 생성되는 결과를 보였다. 이는 EGR rate가 20 % 이상인 조건에서 Soot 생성량이 감소하는 경향을 보이지만, 특정 EGR rate 조건에서는 불완전 연소로 인해 Soot의 생성량이 증가하는 경향을 확인할 수 있다.³¹⁾ 따라서, 20 % 이상의 EGR rate 최적화를 통해 Soot과 연소 효율의 균형을 맞추는 것이 필요하다고 판단된다.

다음으로 연료의 분사 압력의 변경에 따른 결과를 비교하였다. 분사 압력은 연소실 내부에 인젝터를 통해 분사되는 연료의 압력을 의미한다. 이는 분무 특성, 혼합 균일성 및 연소 속도에 영향을 미치는 인자로 알려져 있다. 일반적으로 분사 압력의 증가는 연료의 혼합비를 균일하게 만들고, 연소실 내부의 온도와 압력을 증가시켜 NOx 생성량을 증가시키는 경향이 있다.³²⁾

하지만, Fig. 6과 같이 분사 압력이 증가함에 따라 NOx 생성량이 감소하는 경향을 보였는데, 이는 본 연구가 약 1,600 K 이하의 저온 영역에서 연료의 연소가 발생하기 때문이다. NOx의 생성 메커니즘에서 약 80 % 이상의 비중을 차지하는 Thermal NOx는 약 1,600 K 이상에서 생성되기 때문에, 저온 영역에서 생성되는 Prompt NOx의 영향이 지배적으로 적용되어 분사 압력의 증가에 따라 NOx 생성량이 감소한 것으로 판단된다.³³⁾ 또한, 분사 압력이 증가함에 따라 연료의 분무 입자가 미립화되어 공기와 연료의 혼합을 개선하고, 연소 효율을 높여 Soot의 생성을 억제한다.³⁴⁾ 본 연구의 결과에서 분사 압력 150 MPa 조건을 기준으로 Soot 생성이 감소하기 시작하였으며, 특정 조건에서는 증가하는 결과를 보였다. 이는 연료의 미립화로 인해 연소실 내부에서의 혼합은 개선되었지만, 연료 증착 및 혼합 비율의 불균일 등의 이유로 농후 지역이 생성되어 발생한 결과로 판단된다.³⁵⁾

Fig. 6

Results of Soot, NOx, and max temperature on in-cylinder with EGR rate

실린더 내부의 초기 온도 증가에 따른 결과는 앞서 진행한 EGR rate, 분사 압력과 비교하여 Soot과 NOx 모두 경향성이 명확함을 보여준다. Fig. 7은 초기 실린더 온도가 증가함에 따라 발생하는 Soot과 NOx, 실린더 내부 온도의 변화량을 보여준다. 초기 온도가 증가함에 따라 Soot과 NOx 모두 발생량이 증가하는 결과를 보였으며, 이는 실린더의 초기 온도 감소가 배기 배출물 저감에 영향을 미치는 주요한 인자임을 보여주는 결과로 판단된다.³⁶⁾

Fig. 7

Results of Soot, NOx, and max temperature on in-cylinder with injection pressure

Fig. 8

Results of Soot, NOx, and max temperature on in-cylinder with Initial temperature

3.2 예측 모델

3D 연소해석을 통해 확보한 데이터셋을 기반으로 한 예측 모델의 성능을 확인하였다. 예측 모델의 입력 인자는 수치해석에 적용한 EGR rate, 분사 압력, 초기 실린더 온도로 적용하였다. Fig. 9와 Table 10은 Soot과 NOx 배출량의 예측 결과이다. R² 값이 0.99985로 높은 예측성능을 보이는 NOx와 비교하여 Soot의 R² 값은 0.82736으로 최대 오차율이 약 18 %로 예측성능이 다소 떨어지는 결과를 보였다. 이는 NOx에 비해 Soot이 스케일 크기가 작고, 변화가 크게 발생하는 인자이기 때문에, 모델의 학습 과정에서 데이터의 비선형성을 충분히 학습하지 못한 것으로 판단된다.^37,38) 또한, NOx와 비교하여 Soot은 여러 가지 입력 인자들의 변경에 따른 해석에서 경향성이 뚜렷하지 않은 결과를 보였으며, 이러한 데이터의 복잡성으로 인해 학습성능이 떨어진 것으로 판단된다.

Fig. 9

Prediction Results of Soot, NOx emission

Table 10

Prediction performance of exhaust emission by the model

Fig. 10은 Soot과 NOx 이외의 주요 배기 배출물인 VOC와 CO의 예측 결과이다. 이는 NOx와 마찬가지로 스케일 변화가 크지 않은 값을 가지는 인자로, 각각 0.99641, 0.99493의 R² 값을 보이며, 높은 예측성능을 보였다. 이를 통해, 딥러닝 기법의 적용이 수치해석 기반 연구의 대안으로 가능함을 확인하였다. 특히, 본 연구에 적용한 LSTM 모델은 연소 데이터의 시계열적 특성을 효과적으로 학습하였고, NOx, VOC, CO와 같은 스케일 변화가 크지 않은 인자의 예측에서 높은 예측성능을 보였다. 하지만, 본 연구에서 모델의 학습에 적용한 약 1,100개의 데이터셋은 특정 학습 인자의 비선형성과 복잡성에 대해 충분한 상관관계 파악에 부족한 것을 알 수 있다. 따라서, 향후 이뤄지는 연구에서 Soot 인자의 비선형성과 복잡성 파악을 위해 공기 과잉률, 초기 압력과 같은 다양한 변수 통해 학습 데이터의 확장이 필요할 것으로 사료된다.

Fig. 10

Prediction Results of VOC, CO emission

3.3 2차 미세먼지

3D 연소해석을 활용한 1차 미세먼지 및 전구물질이 대기 중에서 2차 미세먼지로 변환되는 과정의 상관관계를 규명하기 위한 기초 연구를 진행하였다. 이를 위해 NOx의 배출농도, 대기 중의 상대습도와 온도의 변화에 따른 입자 수 농도, HNO₃와 N₂O₅ 화학종의 혼합비를 비교하였다. 해석 조건은 단일 조건으로 변경하였으며, 각 케이스에 적용한 조건은 Table 11과 같다.

Table 11

Atmospheric chemical reaction conditions for NOx

NOx 배출농도의 변경에 따른 결과를 비교한 Fig. 9에서 0.25 hr 시점을 기준으로 입자 수 농도가 급증하는 경향을 보였다. 이는 NO₂가 오존(O₃)과 반응하여 생성되는 N₂O₅가 대기 중의 수분(H₂O)의 반응으로 인해 HNO₃를 생성하고, HNO₃가 응결되면서 입자 농도가 증가했기 때문이다. NOx 1,500 ppb 조건에서의 최대 입자 수 농도는 500 및 1,000 ppb 조건과 비교하여 최대 20.06 %의 차이가 발생하였다. 이러한 결과를 기반으로, 과도한 전구물질의 농도는 산화제 (O₃, OH)의 고갈을 유발하고 반응을 억제하여 HNO₃의 생성량을 감소시킴으로써, 결론적으로 입자 수 농도를 저감시키는 요인으로 판단된다.

Figs. 10, 11은 NOx 농도변경에 따른 HNO₃와 N₂O₅의 혼합비를 나타낸다. HNO₃는 유입된 NOx의 농도가 증가함에 따라 농도가 증가하였으며, 0.2 hr 시점을 기준으로 안정화되는 결과를 보였다. 이는 NOx 농도가 NO₂가 OH 라디칼과 반응하여 HNO₃를 생성하는 과정에서 지배적으로 적용되는 요인임을 나타낸다. 그러나, NOx 농도에 따른 N₂O₅의 혼합비는 시간에 따라 열분해 반응으로 인해 지속적으로 감소하였으며, 모든 조건에서 유사한 결과를 보였다. 따라서, NOx의 농도는 N₂O₅의 생성 과정에 유의미한 영향을 미치지 않은 인자인 것으로 판단된다.

Fig. 11

Comparison of particle number concentration according to NOx concentration

Fig. 12

Comparison of gas-phase mixing ratio of HNO3 according to NOx concentration

Fig. 13

Comparison of gas-phase mixing ratio of N2O5 according to NOx concentration

Fig. 14

Comparison of particle number concentration according to relative humidity

마지막으로 대기 온도의 변경에 따른 결과를 비교하였다. Fig. 15는 대기 온도의 변경에 따른 입자 수 농도의 차이를 의미하며, T_amb = 303 K 조건에서 최대 27.79 %의 농도 차이를 보였다. 이는 앞서 진행한 NOx 농도 및 상대습도와 비교하여 가장 큰 차이를 보였으며, 대기 온도가 전구물질의 농도 및 상대습도와 비교하여 입자의 성장에 가장 큰 영향을 미치는 인자로 판단된다.

Fig. 15

Comparison of gas-phase mixing ratio of HNO3 according to relative humidity

Fig. 16과 Fig. 17은 대기 온도에 따른 HNO₃와 N₂O₅의 혼합비 차이를 의미한다. 대기 온도가 증가함에 따라 발생하는 HNO₃의 혼합비 차이는 NOx 농도 및 상대습도와 유사하게 경향을 보였다. 그러나, NOx 농도 및 상대습도 조건과 달리 대기 온도의 변화에 따른 시간별 N₂O₅의 혼합비 감소율은 다른 경향을 보였다. 이는 불안정한 구조를 가지는 N₂O₅가 대기 온도의 증가로 인해 열분해 속도가 증가하여 농도가 감소하는 결과를 보인다.

Fig. 16

Comparison of gas-phase mixing ratio of N2O5 according to relative humidity

Fig. 17

Comparison of particle number concentration according to ambient temperature

Fig. 18

Comparison of gas-phase mixing ratio of HNO3 according to ambient temperature

Fig. 19

Comparison of gas-phase mixing ratio of N2O5 according to ambient temperature

이를 통해, 대기 온도가 2차 미세먼지 생성 과정에 가장 큰 영향을 미치는 인자이며, 추후 진행하는 딥러닝 학습 과정에서 높은 상관관계를 가지는 인자로 적용될 수 있다고 사료된다.

4. 결 론

본 연구에서는 선행연구를 통해 개발한 축소 화학반응 메커니즘을 활용하여 EGR rate, Injection pressure, Initial temperature의 변경에 따른 수치해석을 진행하였다. 또한, 확보한 데이터를 활용한 딥러닝 모델의 개발을 진행하였으며, 대기 온도, 전구물질 농도, 상대습도에 따른 NOx의 변환 과정을 분석하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.

• 1) EGR rate의 증가는 NOx 저감에 유의미한 영향을 끼쳤으며, 20 % 이상의 EGR rate 조건에서 Soot의 저감을 확인할 수 있었다. Initial pressure의 증가 또한, NOx 저감에 영향을 미쳤으며, 150 MPa 이상의 조건에서 Soot의 저감을 확인할 수 있었다. 마지막으로, 초기 온도의 증가는 NOx 및 Soot 생성의 증가를 유발하였다.
• 2) 메커니즘 축소를 통한 해석 시간의 단축을 통해 3D 연소해석 기반의 딥러닝 예측 모델을 개발하였으며,주요 배기 배출물인 VOC, NOx, CO의 예측에서 1 %이내의 오차를 보였으나, Soot의 예측에서 약 18 %의 오차를 보이며 생성 과정의 복잡성을 충분히 학습하지 못한 결과를 보였다.
• 3) NOx 배출농도, 상대습도, 대기 온도의 변화에 따른 NOx의 변환 과정에서 대기 온도의 변화가 최대 27.79 %의 차이를 보이며, 각각 20.06 % 및 23.02 %의 차이를 보인 전구물질 농도 및 상대습도와 비교하여 2차 미세먼지의 생성 과정에서 유의미한 영향을 미치는 결과를 보였다.

Acknowledgments

A part of this paper was presented at the KSAE 2024 Fall Conference and Exhibition

이 논문은 2023년도 정부 교육부의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행된 기초 연구사업임. 과제번호(RS-2023-00248467).

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